多相催化:基本原理与应用
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朱利安 R.H.罗斯 田野 / 张立红 …
简介
催化反应过程在现代工业文明中占据极为重要的地位。在合成氨、炼油、石油化学品、精细化工、制药、环境保护等行业中, 催化剂和催化反应都是起主导作用的核心支柱技术。因此长期以来, 催化科学在国内外都是化工专业本科生和研究生教学的重要内容。以催化为主题的论著和教科书在近几十年中也层出不穷, 其中有些已堪称经典, 但它们大多或侧重于对基础理论的阐述, 或侧重于对生产工艺的介绍。实际上仍然很难找到一本教科书, 能够将这一领域的基本理论、工业应用和最新的研究进展三者紧密结合, 使刚开始接触该领域的青年学生对催化科学和催化过程形成全面的认识和理解。
“HeterogeneousCatalysis: FundamentalsandApplications” 一书自2012 年由Elsevier集团出版发行后, 在世界范围内受到广大读者和专家的一致好评。本书详细阐述了吸附过程、反应机理和反应动力学等非均相催化科学的核心理论, 并从工业应用的角度对催化剂的制备和催化反应器进行了全面的介绍。在介绍基础知识的同时, 本书更重视培养学生使用检索工具, 获取新知识的能力。因此, 本书不仅对重要的催化理论和催化反应进行了专题讨论, 更为读者提供了进一步查阅相关材料的线索, 使读者能够根据自己的研究兴趣, 深入了解这些专题的发展历史和最新进展。本书不仅适合用作催化专业高年级本科生和研究生的教科书, 还可作为学生的课外自学参考书。
本书的作者JulianR.H.Ross教授是国际著名的催化和表面化学专家, 是爱尔兰皇家科学院成员, 曾担任催化领域国际知名期刊“CatalysisToday” 主编25年(1986~2010年), 在催化理论研究和工业应用等领域均有开拓性的建树。此外, 他先后在英国Bradford大学、荷兰Twente大学和爱尔兰Limerick大学任教四十余年, 具有丰富的教学
经验。我们与JulianR.H.Ross教授之间有二十余年的密切合作, 有幸在本书出版的同时获赠本书。在认真阅读之后, 我们深感这是近年来催化领域难得的好书, 对催化科学和工业催化的教学具有重要的借鉴意义。我们希望通过将此书翻译出版, 介绍给国内读者, 能够对我国催化科学基础和应用教育起到推动作用。在翻译的同时, 我们也从中学到了许多东西。但由于水平有限, 可能存在许多翻译不准确的地方, 欢迎广大读者提出宝贵的意见。
目录
第1章 多相催化——二维化学1
1.1引言3
1.2催化的历史背景4
1.2.1氨分解5
1.2.2催化氧化5
1.2.3Berzelius和催化概念6
1.2.4第一个工业催化过程7
1.2.5氨的合成8
1.2.6烃的水蒸气重整12
1.2.7催化基础研究13
第2章 表面与吸附17
2.1引言19
2.2清洁的表面19
2.3Langmuir对吸附的研究22
2.4Langmuir等温线22
2.5氢气的化学吸附25
2.6复杂分子的化学吸附26
2.7非均匀表面27
2.8非平衡吸附28
2.9吸附过程30
2.10化学吸附的归纳34
2.11物理吸附36
2.12p／p°≥0.3时物理吸附等温线的特征41
第3章 催化剂是如何工作的？45
3.1引言47
3.2催化过程47
3.2.1双分子过程47
3.2.2单分子过程50
3.2.3催化过程的可逆性52
3.2.4催化过程的选择性52
3.2.5动力学和机理53
3.3催化剂和催化活性位53
3.4金属催化55
3.4.1引言55
3.4.2非负载金属催化剂57
3.4.3负载型金属催化剂59
3.5氧化物61
3.6硫化物63
3.7结论64
第4章 催化剂的制备65
4.1活性表面积和催化剂结构的重要性67
4.2活性表面68
4.3催化剂载体71
4.3.1导论71
4.3.2氧化铝（Al2O3）72
4.3.3二氧化硅（SiO2）76
4.3.4SiO2—Al2O3和沸石79
4.3.5二氧化钛（TiO2）80
4.3.6氧化锆（ZrO2）81
4.3.7碳83
4.3.8载体的“成型”83
4.4负载型催化剂84
4.4.1催化剂的浸渍84
4.4.2共沉淀催化剂86
4.4.2.1单离子沉淀86
4.4.2.2几个物种在一起的沉淀：共沉淀87
4.4.2.3尿素分解沉淀和共沉淀91
4.4.2.4氨基配合物的分解93
4.5催化剂表征93
4.5.1化学组成93
4.5.2相结构95
4.5.3物理织构95
4.5.4操作条件下的催化活性、选择性和稳定性96
第5章 催化反应器及催化反应动力学参数测量97
5.1引言99
5.2静态反应器100
5.3搅拌反应器与强制循环反应器103
5.3.1搅拌反应器103
5.3.2强制循环反应器104
5.4流过式反应器106
5.5流化床反应器110
5.6脉冲反应器112
5.7TAP反应器114
5.8SSITKA116
5.9“原位／Operando”法117
5.10微反应器法119
5.11结论121
第6章 催化反应动力学及反应机理123
6.1引言125
6.2单分子反应125
6.3双分子反应———Langmuir—Hinshelwood动力学129
6.4双分子反应———Eley—Rideal动力学132
6.5Mars—vanKrevelen机理132
6.6反应动力学表达式的实例135
6.6.1Langmuir方程及压力函数135
6.6.2合成氨136
6.6.3乙烷氢解138
6.6.4甲烷化140
第7章 大型催化反应器143
7.1引言145
7.2催化剂的形状145
7.2.1压片145
7.2.2挤出成型146
7.3传质在催化反应中的重要性147
7.3.1外扩散148
7.3.2内扩散151
7.3.3扩散限制对选择性的影响156
7.3.4扩散限制对催化剂中毒的影响157
7.4催化反应中的传热158
7.4.1连续反应158
7.4.2可逆反应160
7.4.3可逆放热反应的反应器162
7.4.4化学热管：“Adam和Eva过程”165
第8章 催化反应169
8.1引言171
8.2天然气催化转化171
8.2.1天然气转化制合成气173
8.2.2费托合成176
8.2.3甲醇合成和甲醇重整180
8.2.4甲醇转化为其他产品186
8.3原油转化催化188
8.3.1原油蒸馏和原料净化188
8.3.2加氢处理191
8.3.3轻质石脑油异构化194
8.3.4重质石脑油重整195
8.3.5流化催化裂化（FCC）196
8.4石油化工产品和工业有机化学200
8.5环境催化202
8.5.1NOx的选择性还原203
8.5.2汽车尾气处理催化剂205
8.6生物质催化转化212
8.7结论218