自从与玛戈（米兰达·卡斯格拉夫 Miranda Cosgrove 配音）、伊迪丝（达娜·盖伊 Dana Gaier 配音）和阿格蕾丝（埃尔希·费舍 Elsie Fisher 配音）三个可爱的小女孩实现宿命的邂逅，曾经的大坏蛋格鲁（史蒂夫·卡瑞尔 Steve Carell 配音）可真彻底转型了，他金盆洗手，转而化身为慈祥可亲的爸爸和做得一手烂口味布丁果冻的商人。当然凡事没有尽善尽美的，在此期间，憧憬大坏蛋传奇人生的老搭档纳法利欧博士（拉塞尔·布兰德 Russell Brand 配音）离他而去，另谋高就。某天，格鲁被身怀绝技却鲁莽的特工露西·王尔德（克里斯汀·韦格 Kristen Wiig 配音）绑架，原来露西所在的集团研制出可以改变生物基因的药物，可他们位于南极的实验室被神秘窃贼偷走，因此才委托有过坏蛋经验的格鲁做卧底。
经过一番考虑，格鲁接受了这项任务，带着超萌的小黄人们，和露西组成了爆笑连连的追凶搭档……

从地球诞生之初，一种奇怪的生物便出现在这颗蓝色的星球上。他们不断进化、蜕变，终于成为我们所熟悉的小黄人的模样。小黄人们毕生寻找邪恶的老大，以成为他的部属为荣，但是千百万年来的努力最终化成一场空。经历了一段长久的沉寂，名叫凯文的小黄人决定再度上路，他带着热爱音乐的斯图尔特、成事不足败事有余的鲍勃，漂洋过海来到了1968年的美国。三个小家伙偶然听说奥兰多即将召开“恶人大会”，于是忙不迭地赶了过去，并且阴差阳错成为女魔头斯嘉丽·杀人狂（桑德拉·布洛克 Sandra Bullock 配音）的随从。很快斯嘉丽交给他们一个任务，那就是窃取英国女王的王冠。
不知轻重的小家伙们笑嘻嘻地出征，等待他们的将是前所未有的大冒险……

影片是2015年推出的小黄人独立电影《小黄人大眼萌》的直接前传。作为《神偷奶爸》的衍生作品，讲述了小黄人们在“前格鲁”时代为其他主人服务的经历，不过少年格鲁曾经出现在这部衍生电影里，续集将围绕他与小黄人们结缘的过程展开。