自己的阳台栏杆上出现了像被单一样挂在上面的少女，这种非现实的情节出现在了上条当麻的眼前。虽然在这个城市——最先进科学引导的学院都市中，超能力已经可以通过科学技术创造出来，但是眼前这位自称“茵蒂克丝”的少女还是把上条当麻吓了一条。茵蒂克丝自称因拥有十万三千本魔导书而被魔法师追杀，而上条当麻靠自己的超能力也认定了少女的魔法。少女以危险为由离开上条家，上条如往日一般去学校学习，但放学回家，却发现茵蒂克丝倒在血泊之中。在科学与魔术交叉的世界中，上条当麻与茵蒂克丝的故事开始了。

电击文库最畅销的轻小说《魔法禁书目录》曾在2008年10月由J.C.Staff改编成同名TV动画并大获好评，其外传《某科学的超电磁炮》也于09年10月改编成TV动画，相信不少观众早已拜倒在炮姐裙底的安全裤上。5月20日从日本著名的映像出版会社TSUTAYA传出了2010年秋天动画二期的图片。

位于东京西部的巨大“学园都市”。
在总人口达230万人，其中约8成是学生的这座都市中，实施着超能力开发的特殊课程，学生们的能力被给予从“无能力Level 0”到“超能力Level 5”的六阶段评价。
在这样的学园都市君临能力者顶点的最强能力者·一方通行。他在仅有7人的“超能力者”当中也以远超其他人的能力位居第一，也因为这种力量而过着充满杀伐的日常。不断重复、脱离常轨的“实验”，以及在追求绝对力量的最后品尝到的败北。在那之后，随着与一位少女——最后之作的相遇，他的命运产生了巨大变化。
最强而最凶的“恶”——一方通行，
扫平学园都市的“黑暗”!!

三年前太空飞船猎户号坠毁学园都市，由此引发了严重的惨剧，而该事件也促成宇宙电梯恩底弥翁（Endymion）的建设。在恩底弥翁接近完工的前夕，上条当麻（阿部敦 配音）和茵蒂克丝（井口裕香 配音）揭示了热爱歌唱的少女鸣护亚丽莎。心怀梦想的亚丽莎经过不断的修业和努力，终于得到了试镜的机会，并有可能在恩底弥翁落成的庆祝活动中演唱。这一晚，当麻、茵蒂克丝和亚丽莎在夜归途中遭到史提尔率领的魔法师们的攻击。而学园都市秩序维持部队的介入，无疑标志着魔法侧和科学侧全面战争即将爆发。亚丽莎的体内究竟隐藏着怎样的力量和秘密……
本片根据镰池和马（创作）、灰村清孝（插画）的轻小说改编。