由原作动画“真选组暗杀篇”为主线剧情，并另外搭配短篇搞笑日常组成。 真选组副长土方十四郎在护卫将军的过程中，遭遇浪士偷袭，脖子被植入芯片，以至于行为御宅化，对于二次元事物无法抗拒，洽逢真选组参谋—伊东鸭太郎归队，野心勃勃的伊东策划排挤土方，并与鬼兵队联手，企图在列车上暗杀组长近藤勋。 土方在意识清醒时委托万事屋保护真选组，阿银一行人也因此意外卷入事件，并在过程中意外发现鬼兵队河上万斋等人的真正阴谋…

悲伤的爱德华和阿尔冯斯两兄弟，试图利用炼金术中最大的禁忌——人体炼成术救活撒手人寰的母亲，谁知却遭遇巨大的灾难。失去身体的阿尔冯斯，其灵魂被封禁在铠甲中，爱德华则以自己的右臂和左脚为代价，迫使弟弟止步冥国门前。许多年后，爱德华（山田凉介 饰）成长为这个国家中最年轻的钢之炼金术师，他与弟弟（水石亚飞梦 配音）上下一心，共同奔跑在寻找贤者之石的道路上。与此同时，神秘的人造人拉丝特（松雪泰子 饰）、恩维（本乡奏多 饰）盘桓这个国家的角落，她们策划者恐怖的勾当，一时间上空阴云密布……
本片根据荒川弘的原作漫画改编。