纽约大战后，雷神索尔（克里斯·海姆斯沃斯 饰）将弟弟洛基（汤姆·希德勒斯顿 饰）带回仙宫囚禁起来，此外帮助九大国度平定纷争，威名扶摇直上。虽然父王奥丁（安东尼·霍普金斯 饰）劝其及早即位，但索尔念念不忘地球的美丽女孩简·福斯特（娜塔丽·波特曼 饰）。与此同时，简在和黛西及其助手伊安调查某个区域时意外被神秘物质入侵，却也因此重逢索尔，并随其返回仙宫。令人意想不到的是，藏在简体内的物质来自远古的黑暗精灵玛勒基斯（克里斯托弗·埃克莱斯顿 饰）。在“天体汇聚”的时刻再次到来之际，玛勒基斯企图摧毁九大国度，缔造一个全然黑暗的宇宙。藏匿简的仙宫受到重创，而索尔和洛基这对冤家兄弟也不得不联手迎战宿命的强敌……

渐渐习惯了现代生活的美国队长史蒂夫·罗杰斯（克里斯·埃文斯 饰），在一次行动后隐隐嗅到神盾局内部所弥漫出来的凶险气味。而当得知神盾局正秘密进行的“洞察计划”后，他更为此感到愤怒。某天，神盾局指挥官尼克-法瑞（塞缪尔·杰克逊 饰）遭到一群武装分子袭击，他拼尽全力将一支U盘交到美国队长手中，这里面藏着该局二战以来最重要且最可怕的秘密。在此之后，美国队长因涉嫌杀害尼克而遭到前局长亚历山大·皮尔斯（罗伯特·雷德福 饰）的通缉和追杀，逃亡中他得到黑寡妇（斯嘉丽·约翰逊 饰）和退伍老兵“猎鹰”（安东尼·麦凯 饰）的帮助。他们必须争分夺秒解开神盾局的秘密，阻止“洞察计划”的施行……