14年前，初号机疑似神化第一形态的觉醒带来近三冲击，使世界发生前所未有的巨变。在此之后，葛城美里（三石琴乃 配音）等NERV旧部出走，成立了反抗seele和NERV的Wille。Wille授命明日香（宫村优子 配音）和真里（坂本真绫 配音）夺回被封印在卫星轨道上的初号机和碇真嗣（绪方惠美 配音），但绝对禁止真嗣登上初号机。感受到周遭的敌意，懵懂的真嗣跟随绫波丽（林原惠美 配音）登上突然入侵的九号机，返回了千疮百孔的NERV总部。在这里，他意外重逢朝思夜想的绫波，还从父亲那里得知自己将和美少年渚薰（石田彰 配音）共同驾驶十三号机。长达14年的空白，期间的沧桑巨变和情感纠葛让真嗣不知所措。而看似温柔的渚薰为他揭开了种种难以置信的真相……
本片为EVA新剧场版四部曲的第三部。

故事延续在电视动画版《LoveLive! 第二季》的最后一话。当届“LoveLive! ”大赛优胜的μ's，因为三年级生的毕业，原先已做出解散并终止活动的决定。就在三年级生毕业典礼的这一天，当她们即将步出校园时，突然收到一份来自“LoveLive! ”大赛主办单位的通知。为了将第三届大赛办得更加盛大，大赛的主办单位对当届的总冠军（也就是μ's）发出请托，邀请她们前往美国进行Live，以增加“LoveLive! ”大赛在大众面前的能见度。 与未知的世界接触之后，一点一滴逐渐成长的9人，作为学园偶像，最后可以做点什么呢？在有限的时间内，μ's所呈现的最棒的Live会是什么样子呢？