正化34年（2022年），怀着对高中时代遇到的“王子大人”的憧憬，有点儿小迷糊的笠原郁（井上麻里奈 配音）加入图书队，与依托所谓的《媒体良化法》对出版物进行粗暴审查和封禁的良化队展开连番抗争。而今她已成为图书特殊部队中的一员，与教官堂上笃（前野智昭 配音）的关系似乎也有新的进展。与此同时，社会上发生袭击核电站的恐怖事件，良化委员会指责该事件策划者从名为《核电危机》的小说中汲取灵感，因此对该书作者当麻藏人展开狩猎。为了捍卫言论和表达自由，笠原和伙伴们踏上前途凶险的战场……
本片根据作家有川浩“图书馆战争四部曲（《图书馆战争》、《图书馆内乱》、《图书馆危机》和《图书馆革命》）”中的第四部的故事改编，是同名TV动画剧集的剧场版。

小学时期，游泳部的四名成员在毕业前的游泳比赛中夺冠，之后他们毕业的毕业，出国的出国，四人分道扬镳。时过境迁，就读岩鸢高中的七濑遥（岛崎信长 配音）和好朋友橘真琴（铃木达央 配音）升上高二，他们与昔日的游泳部成员之一叶月渚（代永翼 配音）重逢。三人回忆起小学时光，约定到曾经的游泳馆去。在废弃的游泳馆里，他们居然遇到了归国的松冈凛（宫野真守 配音）。意料之外的是，昔日战友凛性情大变，还对遥发起挑战，结果遥输给了他。
遥、真琴和渚决定成立游泳部，经过多番努力后，终于招募到了新成员龙崎怜（平川大辅 配音），他们以县大赛冠军为目标，进行紧张的集训。另一方面，凛所在的鲛柄学院游泳部也在为大赛作准备。他们约定，要在赛场上决一高下。充满激情和活力的游泳部，在这个夏天，开始了关于友情与青春的Free!故事。