马蒂（伍迪·哈里森 饰）和拉斯特（马修·麦康纳 饰）是一对合作多年的搭档，马蒂为人开朗圆滑，在警局的同事里很吃得开，而拉斯特则恰恰相反，他性格孤僻沉默寡言，沉浸在自己的世界中无法自拔。然而，令马蒂感到十分钦佩的是，拉斯特拥有极为敏锐强大的观察力、判断力和逻辑推理能力，许多疑难杂案一经他手，便能够被轻松化解。
尽管马蒂是唯一一个能够受得了拉斯特的人，但两人的合作和友谊却依然产生了无法弥补的裂缝，其原因要归结到1995年所发生的一起神秘古怪的宗教杀人案件之中。如今已经是2012年了，当早已不再联系的两人因为这起案件又重新走到一起之时，会有怎样的真相在等待着他们呢？

渐渐习惯了现代生活的美国队长史蒂夫·罗杰斯（克里斯·埃文斯 饰），在一次行动后隐隐嗅到神盾局内部所弥漫出来的凶险气味。而当得知神盾局正秘密进行的“洞察计划”后，他更为此感到愤怒。某天，神盾局指挥官尼克-法瑞（塞缪尔·杰克逊 饰）遭到一群武装分子袭击，他拼尽全力将一支U盘交到美国队长手中，这里面藏着该局二战以来最重要且最可怕的秘密。在此之后，美国队长因涉嫌杀害尼克而遭到前局长亚历山大·皮尔斯（罗伯特·雷德福 饰）的通缉和追杀，逃亡中他得到黑寡妇（斯嘉丽·约翰逊 饰）和退伍老兵“猎鹰”（安东尼·麦凯 饰）的帮助。他们必须争分夺秒解开神盾局的秘密，阻止“洞察计划”的施行……

未来世界陷入外星人入侵的恐慌中，军事演说家凯奇少校（汤姆·克鲁斯 Tom Cruise 饰）畏惧上战场，他从没想过将军（布莱丹·格里森 Brendan Gleeson 饰）会让他去指挥即将开始的“诺曼底战役”，拒绝接受命令之后将军居然恶整了他，那就是把他当做逃兵扔进了军 营中。凯奇被归入了J小队中进行战斗，战役的第一天就惨死在战场，没想到这一死让他拥有了时空循环的能力，而唯一相信他的人就是被称为“全金属战士”的丽塔·沃拉塔斯基（艾米莉·布朗特 Emily Blunt 饰）。二人开始了时空循环作战，在训练凯奇的同时他们发现了控制时间的奥秘，这与外星人“主脑”欧米茄有关，但是唯一能取得胜利的方法就是让凯奇不断死去、不断重启时间。在不断重复登陆那天的战斗的同时，凯奇越来越不想失去丽塔……