美树沙耶香与丘比签订契约，成为魔法少女中的一员。善良的沙耶香自始至终贯彻着为他人而战的信念，可是在毫无规则和人性的战斗中，她渐渐迷失自我，最终走向了灭亡。弥漫着忧愁宿命感伤氛围的雨中，沙耶香的葬礼静悄悄地举行。经历了大起大落看尽世间空虚落寞的鹿目圆独自返回家中，沉浸在对好友的思念之中。而丘比关于沙耶香之死毫无情感的陈述令她身为恼怒。她无论如何也不能理解丘比诉说的孵化者和人类共度的漫长历史。不久后，小圆以充满决心的视线，注视着魔女之夜。她告诉身负重伤的焰，“我找到想实现的愿望了。”得知魔法少女命运的她，将会许愿何种愿望，做出何种决定？

就读于市立见泷原中学二年级的女孩鹿目圆，日复一日过着普通平凡的生活。某天晚上，她梦见一个伤痕累累的少女与神秘的生物交战。次日清晨，名叫晓美焰的女孩转到小圆的学校上课，而晓美焰竟然与小圆梦中的女孩一模一样。放学途中，小圆与好友美树沙耶香遭遇了梦中那个神秘生物——满身伤痕、奄奄一息的丘比，追杀丘比的则是转校生晓美焰。小圆和沙耶香救助了丘比，却意外闯入了一个神秘的空间。关键时刻，魔法少女巴麻美救助了她们，奇妙的魔法少女世界由此拉开序幕。

传说中可实现持有者一切愿望的宝物——圣杯。而为了得到圣杯的仪式就被称为圣杯戦争。
参加圣杯戦争的7名由圣杯选出的魔术师被称为御主（マスター，英文Master），与7名被称为从者（サーヴァント，英文Servant）的使魔订定契约。他们是由圣杯选择的七位英灵，被分为七个职阶，以使魔的身份被召唤出来。
圣杯承认的使用者只有一个，御主（Master）一定得与七种职业的从者（Servant）之一立下契约，证明自己是有资格拥有圣杯的人。

在人类的心理状态和性格倾向都能被数值化的未来。所有的感情、欲望、社会病态心理倾向等全部被“西比拉系统”记录并管理，大众以“好的人生”作为目标，竭力于数值性地实现它。

所有的监控摄像头都已经被升级和联网到一体，通过监视人类的色相浑浊程度和声音、视频等信息用来计算人类的每个心理状态和个性倾向所衡量的值，通称：（即片名：心理测量者PSYCHO-PASS），它被用作判定人们的思想应有PSYCHO-PASS状态、个人精神本身。通过计算这些数值，系统可以自主断定一个人最理想的工作，感情，心理压力，甚至犯罪意图。

因此，为让大众达到“理想的人生”这个指标，人们实现这些数值就变得非常积极。然而，有关犯罪的数值，也就是“犯罪指数”也会被测量，当然犯罪者亦是如此。因此，人们需要不断地保证自己的指数在正常范围，否则会被系统认为是潜在犯，将会被"矫正"。

而同在监视下维持治安的工作的刑警被分为抓捕犯人们的行动部队“执行官”、以及监视指挥执行官们的“监视官”一起合作执行任务。优秀的“执行官”自身就有着相当高的犯罪系数，从矫正设施挑选出来除了当执行官别无其他选择，但正是因为这样才能够接近犯罪根源。因为“执行官”也有着可能孕育成犯罪者的危险倾向，所以就需要对搜查行动有着冷静的判断力的精英“监视官”来监视。

安全局刑事课第一分队的成员各怀想法，虽然发现自己的所作所为常常会与真正的正义相悖却不得不在监视下继续执行任务。同时在处理案件时正在一步步地发觉和探索管理人类这些数值的系统——西比拉系统的真面目。他们所面临的彼岸将会有着什么？

平凡的中学生鹿目圆（悠木碧 配音）有一个美满的家庭，在生活中她是个性格温顺又有爱心的好孩子。转学生晓美焰（斋藤千和 配音）的出现打破了小圆平静的生活，这个性格酷酷又体弱多病的黑长直少女似乎对小圆有着什么难言之隐。命运中的相遇出现了，小圆在路边救下了一只浑身是伤的奇怪动物 ，没想到这只动物居然会说人类的语言。它告诉小圆它的名字叫丘比（加藤英美里 配音），并且提出了一个特殊的要求，它希望小圆能够和它签订契约成为魔法少女。
魔法少女是这个世界中一种特殊的存在，她们肩负着和魔女战斗的使命，作为报酬，丘比可以实现她们任意的一个愿望。在战斗的过程中，小圆发现魔法少女这个职业并非故事里所描绘的那么美好，随时有着牺牲的可能。并且，随着战斗的升级，一个关乎于她自己的残酷真相正在逐步的浮出水面。

为了得到“圣杯”能实现一切愿望的奇迹之术，七名魔术师召唤七名英灵发起一场圣战。他们必须奋战到底，因为最终只有一人可以获得“圣杯”的力量－－“圣杯战争”就此展开。这场圣战并没有因为过去的三次战役而平息；如今，第四次战役即将开火。魔术师们带着必胜的决心，聚集到被称为“冬木”的战场迎接这神圣的战役。然而，他们之中却有一人不明白自己到底为何而战。他就是──言峰绮礼。言峰绮礼不能理解自己为什么被选中，并被赋予令咒。不过，命运将牵引他遇见另一位参战者，那就是──卫宫切嗣。卫宫切嗣比任何人都渴望得到“圣杯”。他为了达成目标，用尽所有残酷的手段。在超人气游戏“命运停驻之夜”中，对于10年前的第四次战役只概略提及。关于士郎的养父、凛的父亲，以及年轻气盛的言峰绮礼赴战的真相，如今将一一揭幕......