故事要从一位无名作家（裘德·洛 Jude Law 饰）说起，为了专心创作，他来到了名为“布达佩斯”的饭店，在这里，作家遇见了饭店的主人穆斯塔法（F·莫里·亚伯拉罕 F. Murray Abraham 饰），穆斯塔法邀请作家共进晚餐，席间，他向作家讲述了这座饱经风雨的大饭店的前世今生。
饭店曾经的主人名叫古斯塔沃（拉尔夫·费因斯 Ralph Fiennes 饰），而年轻的穆斯塔法（托尼·雷沃罗利 Tony Revolori 饰）在当时不过是追随着他的一介小小门童。古斯塔沃为人正直，精明能干，在他的经营和组织之下，布达佩斯大饭店成为了当时首屈一指的度假胜地。古斯塔沃和年迈的D夫人（蒂尔达·斯文顿 Tilda Swinton 饰）情投意合，D夫人去世后，在遗嘱中将一副价值连城的名画留给了古斯塔沃，这一举动惹恼了她的儿子迪米特里（阿德里安·布洛迪 Adrien Brody 饰），布达佩斯大饭店和古斯塔沃的厄运就此拉开了帷幕。

哈里（科林·费斯 Colin Firth 饰）是英国秘密特工组织金士曼中的一员，某次行动中，他的战友不幸牺牲，哈里将一枚徽章和一个电话号码交给了战友年幼的小儿子艾格西（亚历克斯·尼科洛夫 Alex Nikolov 饰），叮嘱他将来如果遇到了什么麻烦可以拨打这个号码，然而，这样的机会只能使用一次。
一晃眼十七年过去，破碎的家庭让艾格西（塔伦·埃格顿 Taron Egerton 饰）成长为了一个整日无所事事的小混混，某日，因为违反交通规则而遭到逮捕的艾格西使用了手中珍贵的号码，赶来的哈里在艾格西玩世不恭的外表之下发现了他善良的本质和极高的天赋，于是，哈里决定将艾格西培养成为新一代金士曼，他们需要共同面对的是强大而又邪恶的亿万富翁瓦伦丁（塞缪尔·杰克逊 Samuel L. Jackson 饰）。